吉姆在美式橄欖球比賽中表現尤其出色，使得卡萊爾美式橄欖球隊所向披靡。除打敗常勝軍哈佛隊外，還擊垮西點軍校美式橄欖球隊。當時在西點軍校就讀的艾森豪將軍回憶起吉姆·索普在雙方比賽時予取予求。他認為卡萊爾球隊不難擊敗，但吉姆一人幾乎就是整個團隊。他只需要把球放在腳上，然後輕鬆踢60碼。吉姆能扔球、能跑、會拌人，什麼都會！
1912年瑞典奧運
吉姆·索普在1912年被選為美國瑞典奧運代表隊成員，6月14號美國奧運代表隊一行164人從紐約搭乘芬蘭號輪船出發，吉姆在10天航程中賣力鍛煉跑步。
吉姆在奧運中表現出色，獲得兩面金牌。國際奧林匹克網站這樣描述吉姆·索普：
1912年7月瑞典國王古斯塔夫五世向吉姆索普頒發兩枚金牌，他對他說：「先生，您是世界上最偉大的運動員。」這位擁有美洲原住民血統的美國田徑明星，憑藉他的表現讓斯德哥爾摩人激動不已。他在五項全能（跳遠、標槍、鐵餅、200 米和 1,500 米），在除標槍外的所有項目中均獲第一，跳遠獲得第4，跳高獲得第7。十項全能比賽中表現出色…以近700分的優勢超越下一名挑戰者。
十項全能滿分為10,000 分吉姆得到了8,412.955分，比亞軍 Hugo Wieslander的7,724.495分，多了近700分。吉姆的十項全能紀錄20年都無人能超越，直到20年後1932年才被另一位美國人詹姆斯·鮑什打破。
紐約市用盛大的紙帶遊行迎接奧運隊凱旋，科學家在吉姆身上46個處反複測量，想知道人體完美組合究竟是怎麼回事。吉姆雖然在1912年代表美國贏得2面金牌，但因為他出生於印第安保留區，不具備美國公民身份，直到6年後美國印第安人才算是美國公民。
失鞋事件
奧運10項全能最後一項1500米決賽前，吉姆在更衣室發現有人把他跑鞋偷走了。他向隊友要了一隻多餘的跑鞋，尺寸比吉姆穿的小，他勉強把腳擠進去。又從垃圾箱找到一隻大號鞋子，多穿幾雙襪子將就穿上。就用這不同樣式的鞋上場比賽，還是跑了個第一。
失去獎牌
1913年1月《伍斯特電報》報導了吉姆在1909年和1910年夏天，曾經在北卡羅來納州參加半職業棒球比賽，每場比賽能有2美元的或每週25美元的收入。在當時大學球員經常在夏季去打職業比賽以賺取外快，同時也能幫助維持良好體態。吉姆參加的是地方性小比賽，談不上職業競賽。美國田徑聯盟根據報導做出官方裁決，將吉姆的身份追溯為職業球員。吉姆無心之失的申訴被聯盟駁回，業餘田徑聯盟Amateur Athletic Union取消他的業餘資格，國際奧委會也因此註銷他的兩面金牌。
