1980年，麻原彰晃加入新興宗教阿含宗；1984年2月，設立奧姆真理教的前身「奧姆神仙會」瑜伽道場；1984年7月改稱「奧姆真理教」，以教主自居，藉由展示「空中漂浮」等超能力吸引信眾。
1980年代末期，奧姆真理教信徒大增，一度達到出家信徒1400人、在家修行者1萬4000人的規模。1989年11月5日，麻原彰晃6名信徒闖入批判奧姆真理教的律師坂本堤家中，殺害他一家三口。1990年2月日本眾議院選舉，麻原彰晃與24名信徒以「真理黨」名義參選，但全數落選。
1992年，麻原彰晃帶領40名成員赴非洲薩伊（Zaire，今剛果民主共和國），企圖獲取伊波拉病毒（Ebola virus）作為大屠殺的工具，但並未得逞。1994年2，麻原彰晃率教內幹部訪問中國，前往明孝陵（朱元璋陵墓）參拜，並聲稱「1997年，我將成為日本之王；到2003年，世界大部分地區都將納入奧姆真理教的勢力範圍，仇視真理的人必須儘早殺掉。」
1994年6月27日，麻原彰晃及其信徒在日本長野縣松本市發動「松本沙林毒氣事件」，在松本市北深志的住宅區內散布沙林毒氣，造成8人死亡，660人受傷。1995年3月20日，舉世震驚的東京地鐵沙林毒氣事件爆發，麻原彰晃與奧姆真理教也走上絕路。
